《廣油李澤勝團(tuán)隊(duì)Small綜述(影響因子=15):雙原子催化劑的設(shè)計(jì)及應(yīng)用》
近日,廣東石油化工學(xué)院環(huán)境催化團(tuán)隊(duì)的李澤勝副教授在國(guó)際權(quán)威期刊《Small》(影響因子15)以”Recent Progress of Diatomic Catalysts: General Design Fundamentals and Diversified Catalytic Applications”為題,發(fā)表長(zhǎng)篇分析型綜述(全文63頁(yè))。廣東石油化工學(xué)院為論文第一完成單位,化學(xué)學(xué)院李澤勝副教授為論文第一通訊作者,胡一凡同學(xué)(大四本科生)為論文第一作者,分析測(cè)試中心余長(zhǎng)林教授教授為第二通訊作者。
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近年來(lái),一些實(shí)驗(yàn)和理論工作指出,雙原子催化劑(DAC)不僅保留了單原子催化劑(SAC)的優(yōu)點(diǎn),而且引入了多種相互作用,超過(guò)了催化性能的理論極限,可以應(yīng)用到許多催化領(lǐng)域。 本文闡述了雙原子催化劑中相鄰金屬原子之間的相互作用: (1) 協(xié)同效應(yīng)、(2) 間距增強(qiáng)效應(yīng)(幾何效應(yīng))和(3) 電子效應(yīng)。 在各種新型雙原子催化劑的分類(lèi)和表征方面,將雙原子催化劑分為異核/同核、帶/不帶碳載體四類(lèi),并詳細(xì)介紹和說(shuō)明了它們的表征措施。 在雙原子催化劑的制備方面,介紹了常用的原子層沉積法、金屬-有機(jī)骨架導(dǎo)數(shù)法和簡(jiǎn)單的球磨法,重點(diǎn)介紹了雙原子催化劑的形成機(jī)理。 最后,給出了四種雙原子催化劑的有效控制策略以及雙原子催化劑在電催化、光催化、熱催化等催化領(lǐng)域的關(guān)鍵應(yīng)用。
圖1. 近年來(lái)雙原子催化劑的發(fā)展。
在這篇綜述中,我們率先將DAC中雙原子位點(diǎn)之間的相互作用分為以下三大類(lèi):協(xié)同效應(yīng)、間距增強(qiáng)效應(yīng)(或稱(chēng)幾何效應(yīng))和電子效應(yīng)。 通過(guò)對(duì)上述三種主要效應(yīng)的原理進(jìn)行剖析,并對(duì)實(shí)際應(yīng)用案例進(jìn)行詳細(xì)總結(jié),進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)dac的針對(duì)性制備,并運(yùn)用相應(yīng)的DAC調(diào)控策略,實(shí)現(xiàn)更廣泛的應(yīng)用。 綜述了已有報(bào)道中常見(jiàn)的dac的合成技術(shù)(a. MOFs衍生化、b.原子層沉積(ALD)、c.簡(jiǎn)單球磨(機(jī)械化學(xué))法)和形成機(jī)理(a.金屬簇前體策略、b.缺陷調(diào)節(jié)策略、c.同步競(jìng)爭(zhēng)協(xié)調(diào)策略)。 更重要的是,根據(jù)這些dac的三大優(yōu)勢(shì)(協(xié)同效應(yīng)、幾何效應(yīng)和電子效應(yīng)),我們提出了以下策略,以提高雙原子催化劑的可控合成效率和更廣的選擇性:(1)調(diào)整原子位點(diǎn)的空間位置; (2)調(diào)整原子密度; (3)調(diào)整電子結(jié)構(gòu)和空間結(jié)構(gòu)。 系統(tǒng)總結(jié)了DAC在熱催化、光催化、電催化等催化領(lǐng)域的先進(jìn)催化應(yīng)用(詳見(jiàn)圖3)。
圖2. 本文綜述的核心內(nèi)容示意圖。
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